光合作用是自然界中最高效的能量轉(zhuǎn)換系統(tǒng)之一,其中光合紫細菌的外周捕光天線蛋白(LH2)能以近100%的量子效率傳遞能量。作為光合原初反應(yīng)的重要功能單位,在進化中,捕光天線復(fù)合體的電子態(tài)結(jié)構(gòu)受到量子效應(yīng)調(diào)控,LH2即是一例:理論研究表明,由18個細菌葉綠素構(gòu)成的色素平面環(huán)B850(如圖1)形成的特殊激子態(tài)能級,能夠?qū)崿F(xiàn)高效儲能和傳能。LH2任何偏離環(huán)平面的結(jié)構(gòu)畸變(橢圓和彎折),都會導(dǎo)致激子能級劈裂并伴隨額外熒光輻射損耗及激發(fā)態(tài)壽命的縮短,使得傳能效率降低。實驗觀察到在弱光環(huán)境中,光合細菌的內(nèi)質(zhì)膜會內(nèi)陷形成眾多囊泡以增加捕光面積,然而囊泡曲面可能會導(dǎo)致LH2畸變,降低能量傳遞效率。因此光合細菌必須在"增加捕光面積"和"維持高效傳能"這對矛盾間取得囊泡粒徑的優(yōu)化平衡。實驗測量表明囊泡粒徑最可幾分布區(qū)間為50-80nm。
圖1:(A)LH2結(jié)構(gòu)示意圖與B850色素環(huán)激子能級結(jié)構(gòu)和激子離域示意圖。橙色實心圓代表激發(fā)態(tài)布居,紅色 BChla環(huán)表示B850色素環(huán),黃色條帶表示B850環(huán)的激子離域程度。(B)飛秒時間分辨瞬態(tài)吸收光譜測量的不同尺寸的LH2@SiO?(二氧化硅納米小球上的LH2)以及LH2-L(磷脂雙分子層囊泡中的LH2)的激發(fā)態(tài)衰減速率,激發(fā)態(tài)衰減速率越大LH2形變越大。根據(jù)LH2激發(fā)態(tài)衰減速率隨著粒徑的變化關(guān)系,可劃分為三個特征區(qū)域:(C)區(qū)域1(> 160nm)的共曲率形變狀態(tài);(D)區(qū)域2(160-80 nm)的因LH2剛性形成的固定形變狀態(tài);(E)區(qū)域3(< 80nm)的彈性盤彎曲模型。
中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心翁羽翔團隊(SM6組)發(fā)現(xiàn),LH2的B850電子態(tài)結(jié)構(gòu)量子設(shè)計原理調(diào)控了光合膜囊泡最優(yōu)尺寸,為理解量子效應(yīng)在生物系統(tǒng)的跨尺度優(yōu)化提供了全新范式。團隊將LH2吸附到不同粒徑的二氧化硅納米小球上,模擬光合囊泡誘導(dǎo)LH2形變。研究一方面通過解析彈性板畸變的拉格朗日微分方程,獲得彎曲畸變量和粒徑的關(guān)系;另一方面應(yīng)用激子理論計算輻射躍遷速率與畸變量的關(guān)系,對實驗測定的B850壽命進行理論擬合,定量刻畫了B850壽命隨粒徑變化的細節(jié)。
當(dāng)粒徑大(>160nm)時,LH2完全貼合曲面,縱向彎曲形變與小球曲率成正比;粒徑減小至160-80nm范圍時,形變不再隨曲率增大而增大(平臺區(qū)),LH2憑借結(jié)構(gòu)剛性與魯棒性,維持了曲率直徑為160nm的固定形變。粒徑進一步減小,在80nm左右,LH2的彈性恢復(fù)力占主導(dǎo),形變突然釋放。當(dāng)粒徑處于80-50nm(自然界光合囊泡尺寸分布范圍)時,LH2基本恢復(fù)其理想的平面圓環(huán)結(jié)構(gòu),說明該尺寸范圍在增加捕光面積的同時維持了高效能量傳遞。研究體現(xiàn)了光合囊泡尺寸優(yōu)化的原則在于保持LH2遵循量子設(shè)計原理的理想電子態(tài)結(jié)構(gòu);揭示了10納米尺度上光合天線的量子設(shè)計原理對更大尺度細胞器的調(diào)控作用,將“量子生物學(xué)”研究尺度從分子級別拓展至細胞器層級,為宏觀量子效應(yīng)研究奠定了基礎(chǔ)(納米級LH2量子設(shè)計原理→光合內(nèi)質(zhì)膜囊泡尺寸優(yōu)化→光合細菌整體效能提升)。
該研究成果以“Macroscale Optimal Size of ICM Vesicles Regulated by Quantum Design Principle in LH2 Structure”為題發(fā)表于Biophysical Journal。中國科學(xué)院物理研究所博士生張潁為第一作者,姚裕貴解析了拉格朗日方程,儲謙謹(jǐn)進行了激子計算。人民大學(xué)王鵬,張建平等提供了含LH2的脂質(zhì)體囊泡。翁羽翔研究員為通訊作者。研究獲得國家自然科學(xué)基金委和中國科學(xué)院的大力支持。
編輯:千里雁啼
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